二十面体Sc13, Sc13¬+1和Sc13¬-1团簇的

210面体Sc13, Sc13­+1和Sc13­-1团簇的稳定性

与电子结构的DFT计算

摘要：采用密度泛函理论框架下的广义梯度近似(DFT/GGA)，对210面体Sc13, Sc13­+1和Sc13-1团簇的稳定性和电子结构进行研究。通过对团簇的基态几何构型优化计算得到了团簇束缚能、重要键长和磁矩的大小，系统分析了Sc13、Sc13­+1和Sc13­-1团簇的Ih, D5d, D3d, D2h4种电子结构的稳定性以及对团簇磁性的影响。我们发现Sc13, Sc13­+1和Sc13­-1团簇中，Ih结构有最高束缚能量，使Ih结构最稳定。而Ih结构的平均磁矩具有最大值。

关键词：钪团簇； 密度泛函理论； 稳定性； 电子结构

The study of the stability and electronic structure of the icosahedral Sc13, Sc13­+1, and Sc13­-1 clusters

SHI Hao

School of Physical Science and Technology, Southwest University, Chongqing  400715, China

Abstract: The structural stability and electronic-structure of icosahedral Sc13, Sc13­+1, and Sc13­-1 clusters have been studied by the generalized gradient approximation  (GGA) method based on density-functional theory. In order to reveal the stability and magnetic properties of neutral and charged icosahedral Sc13 clusters, we have performed DOML geometry optimization on the ground state of Sc13, Sc13­+1, and Sc13­-1 clusters with Ih, D5d, D3d, D2h symmetry, and obtain binding energy, some important bond lengths, and the atomic magnetic moment for different symmetry of the icosahedral Sc13 clusters. The results is shown that for different symmetry of the icosahedral Sc13 clusters, the Ih has the highestest binding energy so that the ture ground state is Ih icosahedron,and  Ih has the largest atomic magnetic moment of surface atoms.

Key words:  Sc clusters; density-functional theory (DFT); stability; electronic structure

1．引言

团簇是810年代后期才出现的，对于它的研究是物理和化学两大学科之间的1个新的生长点。团簇是由几10个至几百个原子组成的相对稳定的聚集体，是由原子、分子向固态转变的特殊状态。因此人们把团簇看做是介于原子，分子与宏观固体之间物质结构的新层次或新凝聚态,即介观层次,是各种物质由原子，分子向体相(bulk phase)物质转变的中间过度态,或者说代表了凝聚态物质的初始态。         

在过去的210年里，团簇在理论和实验上已经有了快速的发展。团簇科学不仅在高化学活性、催化、表面、超导等方面有着广泛的前景，而且还是纳米材料、超细微粒、超晶格等高技术的科学基础。团簇的研究1开始就受到了很多科研工作者的关注并取得了许多重要的成果，C60及其衍生物就是1个典型的例子。在当前的团簇研究领域，过渡金属团簇因在表面吸附、化学催化与磁性等方面有着10分重要的应用，而成为当今团簇研究的主要领域之1。

在过渡金属团簇研究中，团簇的电子结构和磁性是两个重要问题，对它们的研究可以更好地理解簇的物理和化学特性。首先在结构方面，在现今阶段，我们可以利用多种实验手段来加强团簇的研究，其中包括利用谱学技术，化学反应技术以及各种显微技术如STM、SPM等，来认识团簇的几何构型。其次在磁性方面，各种理论方法对过渡金属团簇的研究表明，它们与块体所表现出来的磁性很不1样，它们构成的小团簇都表现出净磁矩[1]。对于过渡族元素来说只有3d周期内的铁、钴、镍3种元素在它们的